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2007年，袁成杰与戚薇组成“男才女貌”组合；11月，推出组合首张音乐专辑《男才女貌》，收录了包括《外滩18号》、《如果你是天空》等在内的10首歌曲；同年，袁成杰与戚薇合作主演轻喜剧话剧《明天你是否依然爱我》，袁成杰在剧中饰演男主角萧龙侠（小龙虾），而戚薇则饰演女主角Cissy；12月，获得“摩登上海口碑大赏”年度最佳情侣奖。
2008年3月14日，推出组合首张音乐专辑《男才女貌》的再版《外滩十八号：男才女貌庆功版》，特别加送了袁成杰独唱的《改变，如你所见》和戚薇独唱的《梦想ONYVA》；10月24日，推出组合首张音乐专辑《男才女貌》的台湾版；10月29日，凭借歌曲《外滩十八号》获得“第八届全球华语歌曲排行榜颁奖典礼”最受欢迎对唱歌曲奖；12月，获得“2008年度北京流行音乐典礼”内地最佳组合的提名；12月27日，获得“第12届七彩金曲排行榜颁奖盛典”年度最佳组合奖，而歌曲《外滩十八号》则获得年度最佳对唱金曲。
2009年8月，推出组合第二张音乐专辑《2U》，收录了包括《谈谈情说说爱》、《男左女右》等在内的8首歌曲及2首伴奏；11月，凭借歌曲《男左女右》获得“第七届东南劲爆音乐榜颁奖盛典”十大金曲；12月28日，获得“第四届A8原创中国音乐盛典”年度最佳原创组合奖。
2010年，凭借专辑《2U》获得“MusicRadio中国TOP排行榜”内地最受欢迎组合、内地校园人气组合两项提名；3月，推出情人节单曲《做你的一半》；4月，凭借专辑《2U》专辑获得“MusicRadio中国TOP排行榜颁奖典礼”音乐之声内地推荐唱片奖，而歌曲《男左女右》则获得内地十大金曲奖；同年，推出电音单曲《耀出彩》；同年，参加湖南卫视明星人气挑战真人秀节目《一呼百应》的录制；；同年，担任淘宝网综艺娱乐节目《非淘不可》的主持人；同年，推出圣诞节单曲《PerfectMatch我的绝配》。
2011年，组合宣布单飞不解散；8月，男才女貌现身成都，二人重聚舞台，并为成都歌迷演唱歌曲《外滩18号》。
2013年，袁成杰与戚薇担任“沃音乐校园歌手争霸赛”全国总决赛的评委。
